Avanço na difração de nêutrons para medição estrutural precisa de elementos leves em pressões megabar

Jun 22, 2024

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 4741 (2023) Citar este artigo

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Nos últimos 60 anos, a célula de bigorna de diamante (DAC) emergiu como a ferramenta preferida na ciência de alta pressão porque os materiais podem ser estudados em pressões megabar usando raios-X e sondas espectroscópicas. Em contraste, a faixa de pressão para difração de nêutrons foi limitada devido ao baixo fluxo de nêutrons, mesmo nas fontes mais fortes e aos grandes tamanhos de amostra resultantes. Aqui, apresentamos um DAC de nêutrons que permite romper a faixa de pressão anteriormente limitada. Os elementos principais são guias de rolamento de esferas para maior estabilidade mecânica, diamantes sintéticos com qualidade de gema com novo suporte de bigorna e colimação aprimorada no assento. Demonstramos um registro de pressão de 1,15 Mbar e análise cristalográfica de 1 Mbar no exemplo do níquel. Além disso, são descritos insights sobre o comportamento de fase do grafite até 0,5 Mbar. Estes desenvolvimentos técnicos e analíticos permitirão ainda estudos estruturais em materiais de baixo Z que são difíceis de caracterizar por raios X.

Já se passaram mais de 40 anos desde que a “barreira do som” de atingir a pressão de um megabar (= 100 GPa) foi quebrada em uma bigorna de diamante1 e o campo da pesquisa em alta pressão avançou dramaticamente desde então. As condições do núcleo e do manto inferior da Terra podem agora ser simuladas e muitas questões geofísicas foram abordadas2. Da mesma forma, a compreensão física dos diagramas de fases avançou imensamente e, por exemplo, várias novas fases de alta pressão foram identificadas no “mais simples” de todos os materiais, o hidrogénio (ver revisão recente3). Além disso, novos materiais podem agora ser sintetizados através de condições de alta pressão (e alta temperatura), como vários nitretos 4,5,6 e, como de particular interesse recente, superhidretos supercondutores, por exemplo 7,8,9. Finalmente, o campo continua altamente ativo e pressões multi-megabar foram recentemente alcançadas com sofisticadas bigornas de diamante em formato toroidal ou técnicas de duplo estágio10,11,12.

Em comum a muitos desses estudos está o fato de que a determinação da estrutura in situ sob pressão é realizada através de difração de raios X. Embora essa difração de raios X in situ seja muito poderosa, existem severas limitações quando se trata de elementos de baixo Z. Aqui, a difração de nêutrons evoluiu como uma ferramenta importante. Os nêutrons não são apenas sensíveis a muitos elementos de baixo Z, mas também são capazes de distinguir entre diferentes isótopos. Como os nêutrons carregam um momento magnético, eles também permitem a detecção da difração magnética de Bragg. Assim, uma série de questões muito importantes na ciência das altas pressões só podem ser abordadas pela difração de nêutrons. Por exemplo, para a geofísica, a difração de nêutrons pode investigar a natureza da água nos minerais ou pode fornecer conhecimento da densidade e estrutura dos gelos de água, metano e outros compostos leves. A difração de nêutrons é fundamental para a compreensão dos diagramas de fases de elementos leves, como hidrogênio ou carbono. Tendo em vista os superhidretos metálicos recentemente descobertos, a difração de nêutrons pode revelar a posição exata do hidrogênio na matriz metálica, fornecendo assim informações estruturais importantes.

No entanto, ao contrário da difração de raios X, o fluxo de nêutrons relativamente menor das instalações de nêutrons existentes exigiu volumes de amostra relativamente grandes, limitando assim a pressão a algumas dezenas de GPa. Até recentemente, as pressões máximas típicas na maioria das instalações dos usuários eram limitadas a \(\sim \) 25 GPa ao usar células Paris-Edimburgo13, embora recentemente tenham sido relatados estudos de ruptura de até 40 GPa14,15.

Para impulsionar pressões mais altas, várias iterações de células de bigorna de diamante de nêutrons (DAC) foram desenvolvidas ao longo do tempo. Uma grande parte do trabalho começou no Instituto Kurchatov em Moscou e mais tarde foi transferida e melhorada na França. Lá, foram realizados estudos de até 40 GPa em materiais como o hidrogênio16 ou em materiais magnéticos17. Estes estudos, no entanto, só foram capazes de identificar um número muito pequeno de reflexões, não suficiente para análise cristalográfica e informações completas da estrutura. Consequentemente, vários esforços em todo o mundo tentaram promover o desenvolvimento de DACs de nêutrons. Esses esforços se concentraram em dados de alta qualidade obtidos através de difração de cristal único no Institute-Laue-Langevin ou no Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz, bem como em capacidades de pressão mais altas usando difração de pó no Complexo de Pesquisa do Acelerador de Prótons do Japão (J -PARC)21, o Laboratório Frank de Física de Nêutrons22, bem como na Fonte de Nêutrons de Espalação (SNS) do Oak Ridge National Laboratory (ORNL)23,24.